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Ce ténor parcourt l'Europe accompagné de son épouse Anna Maria pour chanter le répertoire bouffe.
En 1769, il est encore seul lorsqu'il chante à Milan dans L'Impresa d'opera de Guglielmi, avec Costanza et Giovanna Baglioni ainsi que la basse Bussani. En 1772, Jermoli retrouve Milan avec le fameux ténor Laschi dans L'Isola l'Alcina de Gazzaniga, et paraît à Brescia dans Le donne sempre donne d'Andrea Lucchesi, avec le ténor Onofrio.

Guglielmo est à Vienne en 1776 pour créer le rôle titre de Daliso e Delmita de Salieri avec Clementina Baglioni et Domenico Poggi. Il se produit également en concert avec la Cavalieri, et chante deux airs sacrés du même compositeur.
Le ténor et son épouse entrent au service de la cour du prince Esterháza. Le rôle d'Eccletico dans Il Mondo della luna est écrit par Haydn pour Guglielmo Jermoli (il avait été pressenti pour Ernesto), mais comme le couple de chanteurs s'éloigne de Hongrie pour chanter à Saint-Pétersbourg pour Catherine II, c'est finalement un autre chanteur qui assure la première en 1777.
Les Jermoli se rendent ensuite à Londres pour deux saisons, au cours desquelles ils chantent les premiers rôles au King's Theatre dans l'opera buffa : Guglielmo paraît dans Le Due Contesse de Paisiello, L'Avaro deluso de Sacchini, La Vera Costanza de Giordani, Vittorina et La Buona figliuola de Piccinni etc. Burney n'est guère élogieux à son égard : il chante « plus dans le style allemand qu'italien, et jamais sa voix, son goût et son jeu ne dépassent la médiocrité ». D'autres critiques sont plus enthousiastes mais le succès n'est pas très solide et le public se montre moins content de lui que de son prédécesseur Trebbi, toujours selon Burney. Il est à noter qu'il chante aussi avec une jeune Todi qui glane un succès tout aussi irrégulier : la cantatrice en est à ses débuts et ne révèlera la plénitude de son talent que dans le genre serio.
Les Jermoli sont toutefois de retour à Esterháza dès l'automne 1779, et chantent La Fedeltà premiata de Haydn dans lequel ils incarnent le couple d'amoureux : les parties de demi caractère destinées à Guglielmo et son épouse présentent une certaine difficulté. Outre les créations du maître de chapelle Haydn, les Jermoli et le reste de la troupe, où l'on distingue surtout la basse bouffe Bianchi, reprennent d'autres opéras créés en Italie ou ailleurs, comme La Vendemmia de Gazzaniga en 1783, auquel participe aussi Luigia Polzelli. Bénéficiaires d'une position privilégiée, les Jermoli quittent pourtant la cour, le couple Specioli et le ténor Braghetti venant combler le vide.
Entre-temps le ténor se rend de nouveau en Russie, appelé expressément pour la première du célébrissime Barbiere di Seviglia de Paisiello avec la délicieuse Anna Davia De Bernucci. La fortune de l'œuvre sera telle que Rossini aura bien du mal à imposer sa version du même livret. Son contrat est renouvelé en 1785, en tant primo buffo mezzo carattere. Il est ainsi sur place pour chanter Paisiello (il reprend le rôle d'Eccletico dans une nouvelle mise en musique), et lorsque Domenico Cimarosa effectue un séjour qui se révèle prolifique : le compositeur se consacre au genre serio et écrit pour la soprano Anna Pozzi, le castrat Bruni et Guglielmo Jermoli, notamment La Vergine del sole ou encore la brève azione teatrale Cleopatra.

Dans ses Réminiscences, Michael Kelly évoque brièvement le ténor, indiquant que la soprano Benini est à la recherche d'un nouveau ténor pour l'accompagner à Graz pour le printemps 1781, Jermoli y ayant déplu et étant parti pour la Russie « sans cérémonie ».