 Polly est issue d'une belle lignée de musiciens : son grand-père et son grand-oncle sont organistes, ses tantes Isabella, Cecilia et Esther sont des piliers de Covent Garden pendant des décennies, et ses oncles sont les compositeurs anglais les plus en vue de la capitales (Lampe, Arne).
Polly et ses deux sœurs Elizabeth et Isabella deviennent donc également cantatrices, et s'imposent sur la scène londonienne.
C'est très jeune que Polly révèle des dons cultivés précocément, tant pour le chant que pour le clavecin. À six ans, elle accompagne son oncle et sa tante Thomas et Cecilia Arne à Dublin, mais se trouve au centre de la séparation du couple. Le compositeur abandonne son épouse en Irlande en lui laissant Polly sur les bras. C'est donc avec sa tante que Polly étudie durant plusieurs annnées, et se produit en concert ou sur scène. En 1758, un concert de Polly au clavecin fait dire à Mrs. Delany, amie de Cecilia Arne, « les Young naissent chanteurs et musiciens. » En 1761, Polly joue Ariel dans The Tempest, avec un charme qui ravit le public. L'année suivante, elle se rend à Londres.
Là, Polly chante de petits rôles à l'opéra italien du King's Theatre, et continue de se produire au clavecin, avec un succès égal. En 1765, elle incarne ainsi Barsene dans Adriano in Siria de J. C. Bach, avec les castrats Manzuoli et Tenducci. Le rôle a été ajouté au livret de Métastase pour permettre à la délicate jeune cantatrice d'une quinzaine d'années de briller face à un public conquis – sauf Walpole qui juge tout le monde « insupportable » à part les castrats. La soprano chante évidemment la musique anglaise, avec les formes nationales comme le glee, court morceau en trio (ou davantage) généralement donné a cappella. Polly est séduite par François-Hippolyte Barthélémon, premier violon du King's Theatre, et les deux musiciens se marient à la fin de 1766. En 1767, Mlle Barthélémon paraît avec Guarducci dans un grand succès de Bach, Carattaco.
Le couple se produit en concert dans les jardins londoniens et au cours d'une brillante tournée européenne qui confirme leur succès jusqu'à Naples ou Florence, entre 1776 et 1777. Dans cette dernière ville, Polly chante un oratorio de son époux, intitulé Jefte. Leur Cecilia Maria Barthélémon fait également ses premiers pas sur scène. À son retour à Londres, Polly continue de compter parmi les figures importantes du cercle musical de la ville, si bien qu'Haydn fréquente le couple lors de son séjour en 1792. Il s'agit probablement de la Miss Younge distribuée à Drury Lane dès 1777-78, notamment, dans The Merry Widows of Windsor ou encore Cymbeline : c'est sans doute Polly sur la gravure ci-dessus, datée de 1777. Néanmoins, à partir des années 1780, les engagements de Polly se raréfient, ce dont elle se plaint dans une lettre ouverte en 1784.
Polly est également compositrice et laisse plusieurs sonates ainsi que des hymnes et antiennes, témoins des préoccupations religieuses et caritatives qui l'animent à la fin de sa vie. Elle prend également soin de sa tante Cecilia (qui l'a élevée et formée) quand celle-ci prend sa retraite à Londres, abandonnée par Arne et malade.
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