Caroline Friederike Halle voit le jour au Danemark en 1755 (1763 selon d'autres sources). Elle se forme très jeune à la danse, au mime, au théâtre, et débute à 6 ans dans Æsopus ved hoffet, à Copenhague. Elle joue d'autres rôles d'enfant sur scène, et débute comme chanteuse avec succès à l'opéra danois vers 1770, sous l'impulsion du compositeur Sarti. De ce dernier, elle interprète diverses pages dont Aglae eller Støtten (1774), et d'autres opéras de Hartmann qui exploitent une voix lyrico-dramatique. Les compliments pleuvent, on la compare à Thalie. Épouse d'un certain Walther depuis 1774, elle tombe amoureuse du violoniste virtuose Christian Friedrich Müller en 1781 ; elle rencontre également Gertrud Mara, venue donner des concerts à Copenhague. Caroline Walther porte au roi sa requête : elle désire divorcer de son époux et prendre le violoniste pour mari, mais sa demande est rejetée. En conséquence, le couple s'enfuit à Stockholm où il s'unit. Là-bas, le couple est accueilli à bras ouverts par Gustave III, qui connaît la chanteuse entendue à Copenhague. Le couple se fait engager à l'opéra royal avec des conditions très avantageuses et Müller débute en Alceste en 1780, avec un succès triomphal. Kellgren, librettiste et traducteur, commente dans sa correspondance :
Hier soir, j'ai versé des larmes pendant deux heures entières, alors qu'on jouait Alceste pour la première fois : c'était les débuts de Mme Müller. On peut à présent dire que nous n'avions jamais vu de spectacle ni d'actrice auparavant.
 Elle participe au premier succès de Kraus la même année avec Proserpin, mais les Müller s'enfuient alors que l'Anaes i Carthago prévu pour la diva est en cours de finition ! On donne Cora och Alonzo à la place. L'œuvre sera créée de façon posthume quelques années plus tard avec la Müller, qui a pour l'instant touché le Royaume-Uni via la Norvège, et y donne des concerts. L'escapade est motivée par la crainte d'un emprisonnement pour dettes.
C'est donc auréolée de succès qu'elle rentre en 1783. Son mari devient également un concertiste de renom, mais la passion s'éteint puisqu'elle le quitte au cours des années 1780. Les deux musiciens sont néanmoins admis à l'Académie royale de musique en 1788.
Müller devient l'une des premières chanteuses de Suède. Elle assure le remplacement d'Elisabeth Olin et s'impose face à Lovisa Augusti et Stading. Parmi ses grands succès figurent les rôles principaux d'Alceste et Armide, ainsi qu'Iphigénie en Aulide, tous de Gluck. Elle s'illustre dans des opéras comiques de Grétry et Dalayrac. La soprano triomphe également dans Gustaf Vasa de Naumann, avec les célèbres ténors rivaux Stenborg et Karsten. On admire la beauté de sa voix et la finesse de son adagio, ainsi que son jeu captivant, la justesse, le sentiment, l'expression et l'énergie qu'elle sait mettre dans chacune de ses paroles et chacun de ses gestes.
Lorsque l'opéra ferme de 1806 à 1809, elle est remerciée et bénéficie d'une pension. Pendant quelques années, Müller donne des cours de théâtre.
Elle décède à Djurgården, belle île boisée de Stockholm.
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